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西安交通大學深圳研究院 2021-04-17 浏覽量: 4254 [簡/繁]

近期，西安交大科研人員在納米限域光催化研究、光熱/無限配位聚合物雙藥協同腫瘤治療、高溫吸波材料研究、新冠病毒損傷血管的重要機制、單細胞核酸分析、燃料電池催化劑制備、太赫茲光照誘導的二維材料結構相變理論研究、基于撓曲電效應的光電探測器、活體成像等領域接連取得重要進展，一起來看這些新突破、新成果！

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西安交大科研團隊

在納米限域光催化研究方面取得重要進展

發表期刊

ACS Nano

内容摘要

“限域催化”是多相催化中的一個重要概念——由于限域空間對反應物種物理化學性質及吸附擴散行為的影響，在限域空間中的催化反應通常比宏觀體系中的反應具有更高的活性和選擇性。然而，限域作用增強反應性能的本質機理仍不明确，成為限域化學領域的一個亟待解決的挑戰性難題。

近日，西安交通大學電氣學院、電力設備電氣絕緣國家重點實驗室新型儲能與能量轉換納米材料研究中心石建穩副教授團隊與德國馬普膠體與界面研究所Aleksandr Savateev博士及中科院理化所江雷院士合作，利用石墨相氮化碳（g-C3N4）納米管膜的一維限域孔道實現了高效光催化過程，證明了納米限域微環境在調控催化性能上的重要作用。

該研究工作基于空間限域和流動化學耦合效應，利用g-C3N4納米管膜的内腔（直徑40 nm）作為微型反應器，用于連續流動體系中的光催化有機轉化反應。該催化劑每秒每平方米表面上可降解的亞甲基藍分子數為9.19×1021，數量級遠超過文獻中報道的宏觀體系催化劑活性。納米金修飾的g-C3N4納米管膜在苄胺氧化偶聯制備亞胺的反應中表現出良好的光催化性能，其表觀量子産率為1.9±0.7%，是宏觀體系催化劑性能的兩倍。

進一步研究發現，該限域環境具有對流體性質和電子轉移特性兩方面的調變作用：限域孔道内流體的實際流速遠大于理論流速，進而可能造成氧氣的擴散系數增大、反應物分子在固液界面處的有序性增強；納米管内腔帶負電的基團可以形成内建電場，進而引起反應物分子的極化、促進光生電子-空穴對的空間分離。這些“協同限域效應”使g-C3N4納米管腔内的光催化反應表現出明顯不同于宏觀反應的特性。該研究工作提供了一種在不改變催化劑組成的情況下，利用g-C3N4納米管的管腔結構，達到調控空間内物質的物理化學性質，進而提高光催化效率的有效途徑，對揭示空間限域效應作用機理、拓展其在催化領域的應用具有重要的意義。

文章作者

論文第一單位為西安交通大學電氣學院，第一作者為電氣學院博士生鄒雅珺。此項研究是西安交通大學電氣學院、電力設備電氣絕緣國家重點實驗室新型儲能與能量轉換納米材料研究中心石建穩副教授團隊與德國馬普膠體與界面研究所Aleksandr Savateev博士及中科院理化所江雷院士合作成果。

論文鍊接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c09661

研究團隊網頁

http://gr.xjtu.edu.cn/en/web/jianwen.shi/home

西安交大科研人員

在光熱/無限配位聚合物雙藥協同腫瘤治療方面

取得重要進展

發表期刊

Advanced Functional Materials(IF=16.8)

内容摘要

近日，西安交通大學生命學院生物醫學影像與應用研究所吳道澄教授課題組根據無限配位聚合物的特點，提出了一種兩階段雙協同腫瘤治療新策略（Two-stage Dual-synergistic Tumor Therapy），第一階段PTT聯合棉酚和綠茶多酚兩種藥物的ICPs光熱/化療協同治療，第二階段ICPs中的兩種藥物聯合化療。為此，研究人員将棉酚和綠茶多酚與Fe3+無限配位聚合物，摻雜1.3%光熱劑IR780，再以包封具有腫瘤靶向能力的透明質酸（HA）為外殼，制備了負載IR780的透明質酸包裹棉酚-Fe(III)-兒茶酚無限配位聚合物納米顆粒（HA@IRGFE ICP NPs）來實現兩階段雙協同的腫瘤治療策略。體外實驗證明HA@IRGFE ICP NPs先釋放IR780和ICPs光熱/化療協同治療，然後ICPs中兩種藥物釋放聯合化療，達到了兩階段雙協同腫瘤治療的效果。動物實驗表明該方法的腫瘤抑制率高達98.7%，60天後腫瘤的複發率僅為12.5%。實現了腫瘤的高效的光熱和雙藥ICPs協同治療，該系統全部由天然産物組成，對正常組織毒副作用極低，在未來的腫瘤治療中具有廣闊應用前景。

文章作者

論文第一作者為西安交通大學生命學院博士生雒思遠，吳道澄教授為唯一通訊作者，西安交通大學生命學院為該論文的第一和唯一通訊作者單位。

論文鍊接

https://doi.org/10.1002/adfm.202100954

西安交大科研人員

在高溫吸波材料研究領域取得新進展

發表期刊

内容摘要

近期研究表明，通過将一維納米材料組裝成三維網絡結構，利用納米材料的大比表面積和大量的表面懸鍵，以及三維網絡結構對電磁波的多重反射和散射，可顯著增加電磁損耗。同時，通過在吸波材料中引入透波相，可提高吸波材料與環境的阻抗匹配，進一步增強對電磁波的吸收。陶瓷氣凝膠是一種具有豐富三維網絡結構的材料，具有優異的高溫穩定性和超低的密度，成為下一代高溫吸波材料的理想選擇。然而，單一的陶瓷氣凝膠面臨着衰減性能低的挑戰。

為此，西安交通大學王紅潔教授團隊借鑒仿生龍蝦殼層狀結構對機械能量的衰減機制，以紙狀SiC和Si3N4氣凝膠為基本構築單元，進行交替多層透波/吸波結構設計，構築具有優異室溫/高溫吸波性能和超低密度的複合氣凝膠：一方面利用透波材料降低材料與環境的阻抗，另一方面利用透波/吸波交替結構将電磁波限制在材料内部，并将其損耗，起到“關門打狗”的效果，最終獲得低介電、高損耗的高性能陶瓷氣凝膠吸波材料。此外，該材料還具有陶瓷氣凝膠的優異隔熱性能。

文章作者

西安交通大學材料學院博士生蔡志新為論文第一作者，蘇磊助理教授和王紅潔教授為共同通訊作者。此外，西安交通大學材料學院本科生陶麗婷共同參與了此項工作。

論文鍊接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c02906

西安交大一附院與基礎醫學院科研團隊

發現新冠病毒損傷血管的重要機制

發表期刊

《循環研究》（Circulation Research）

内容摘要

近日關于新冠肺炎疫情的研究及臨床報告證實，新冠病毒SARS-CoV-2不僅損傷肺泡上皮細胞引起呼吸衰竭，而且會侵害肺及多器官的血管内皮細胞，進而誘發炎症風暴及大量血液凝結，最終導緻多器官衰竭。但迄今為止，尚不清楚SARS-CoV-2進入并損傷血管内皮細胞的分子機制。

針對這一問題，西安交大一附院心内科袁祖贻教授團隊、基礎醫學院心血管研究中心王勝鵬團隊，與美國Salk生物研究所Uri Manor教授等團隊開展合作，首次發現SARS-CoV-2的S蛋白可以下調ACE2從而引起血管内皮細胞功能障礙。該研究利用新冠模式動物叙利亞金黃地鼠以及ACE2 S680磷酸化位點突變的轉基因小鼠ACE2-D和ACE2-L，通過體内和體外實驗證明S蛋白通過下調内皮細胞AMPK活性和降低ACE2的磷酸化，造成ACE2和eNOS活性的下降，這一過程伴随着内皮細胞線粒體形态異常和功能的降低、糖代謝重編程，最終引發肺血管舒張功能的下降以及肺血管損傷。S蛋白抑制ACE2會降低病毒的感染性，但ACE2減少又會加劇内皮功能障礙，促進内皮炎症。這一研究結果說明針對S蛋白的抗體不僅可以保護宿主免受SARS-CoV-2的感染，而且可以抑制S蛋白引起的内皮損傷，最終降低相關心血管并發症的死亡率。由此，研究團隊首次提出了ACE2在新冠肺炎中的雙刃劍理論：ACE2既具有介導SARS-CoV-2入侵内皮的“壞作用”，同時又發揮保護血管内皮功能的“好作用”。

文章作者

西安交通大學第一附屬醫院為該論文第一作者單位，一附院心内科碩士研究生雷雨陽、博士後張嬌為共同第一作者，西安交大心血管研究中心、一附院袁祖贻教授、基礎醫學院王勝鵬教授，美國Salk生物研究所Uri Manor教授為共同通訊作者。

論文鍊接

https://www.ahajournals.org/doi/abs/10.1161/CIRCRESAHA.121.318902

西安交大科研人員

在單細胞核酸分析領域取得重要進展

發表期刊

《自然-通訊》（Nature Communications）

内容摘要

單細胞内生物大分子及其複合物在空間上存在複雜、多樣的組成關系。染色質作為重要的大分子複合物，以約10nm的核小體為基本單元，由核酸物質（DNA、RNA）與各種蛋白質組成，且存在大量DNA表觀修飾和組蛋白翻譯後修飾（Post-translational modification, PTM）。納米空間内（如半徑10nm範圍）複雜的染色質組成（定義為染色質納米環境），可能在細胞生命過程中扮演着多種角色，參與多路反應，發揮重要的調控作用。因此，探究染色質納米環境，對于理解染色質複雜組成、構象及調控機制等具有重要意義，但當前仍缺乏有效的識别檢測方法。

“一對多”細胞納米環境分析概念圖（a）

染色質納米環境檢測原理圖（b）

針對上述難題，西安交通大學生命學院生命分析化學與儀器研究所趙永席教授團隊以“一對多”染色質納米環境為分析對象，提出DNA鄰近循環識别機理，發展DNA步移索引擴增檢測方法，實現單細胞内一種組蛋白PTM周圍多種DNA表觀修飾的成像分析。該方法可檢出目标PTM位點約10nm半徑空間内各種DNA修飾的位點數目與亞細胞分布，即“一對多”染色質納米環境。通過探測多種組蛋白PTM的納米環境，揭示細胞周期過程中染色質納米環境的動态變化，實現了臨床肺癌患者細胞樣品中染色質納米環境的分析檢測。

該研究為探究染色質納米環境的複雜組成、生物功能及調控機制奠定了檢測方法學基礎。通過調控DNA探針的長度，可探測5nm到30nm半徑範圍的納米環境。此外，該方法具有很好的通用性，改變分子識别方式，還能拓展用于轉錄因子、膜蛋白等其他生物大分子的納米環境分析。

（a-b）單細胞染色質納米環境分析、PTM周圍多種DNA修飾檢測

（c）不同細胞周期樣品分析（d）臨床肺癌患者細胞樣品分析

文章作者

西安交通大學生物醫學信息工程教育部重點實驗室生命分析化學與儀器研究所為該論文的第一作者單位和通訊作者單位，陳鋒副教授與白敏博士為第一作者，趙永席教授為唯一通訊作者。

論文鍊接

https://www.nature.com/articles/s41467-021-22284-z

趙永席教授研究團隊主頁鍊接

http://gr.xjtu.edu.cn/web/yxzhao

西安交大科研團隊

在燃料電池催化劑制備方面取得重要進展

發表期刊

ACS Nano

内容摘要

鉑（Pt）催化劑對于許多能量轉換技術至關重要，例如電解水反應和燃料電池相關反應。為了制備高效鉑催化劑，一種有效的方式是将Pt作為薄層沉積在納米級基底上，以增大其原子利用率。然而，常見的内核浸出現象導緻Pt基核殼結構催化劑耐久性不理想，這一點極大程度地限制了它們的實際應用。為提高此類催化劑的結構穩定性，傳統策略主要通過加厚Pt外殼來更好地穩固内核，但這種方式在一定程度上犧牲了Pt催化劑的電化學活性表面積（ECSA）和質量活性，不利于成本效益。理想的Pt基核殼催化劑應在即使隻含有單層Pt原子殼層時，依然能在循環催化中保持結構的完整性。要實現這種活性和穩定性的兼容，關鍵在于提升内核材料本身的抗腐蝕性以及增強内核與鉑殼層間的界面作用，從而抑制内核原子和外殼鉑原子在電催化過程中的溶解和遷移。

針對上述問題，西安交通大學前沿院金明尚教授課題組通過通過使用非晶态磷化钯（a-Pd-P）作為基底，開發出了一種殼層厚度和表面結構可控的無浸出、超穩定的核-殼型Pt基電催化劑。所制備的Pd @ a-Pd-P @ Pt SML核-殼催化劑在酸性氧還原（ORR）測試中可表現出高達4.08 A / mg Pt和1.37 A / mg Pd + Pt的質量活性。同時，在經曆50,000次循環測試後，活性僅衰減~9%。密度泛函理論（DFT）計算表明，此類催化劑優異的耐久性來源于非晶磷化钯基底本身極強的耐腐蝕性以及Pt殼層與非晶Pd-P層之間的強Pt-P界面相互作用。

圖1. 不同催化劑ORR催化活性和穩定性的比較

由于非晶與晶體之間巨大的結構失配，通過液相合成構建非晶-晶體型核-殼納米結構在傳統意義上顯得較為困難。在該工作中，Pt原子被成功地沉積在Pd@a-Pd-P立方體納米基底上，形成均勻的Pt（100）殼層。DFT計算和XPS測試表明，Pt殼層與a-Pd-P基底間存在極強的Pt-P界面作用，這成為克服非晶與晶體間結構失配的關鍵。同時，通過對還原動力學和前軀體用量的調控，還可精确調控Pt殼層的厚度在亞單層到9原子層範圍。通過界面間的相互作用突破晶格失配獲得新型核殼納米結構的方式為制備更加豐富多樣的核殼結構提供了新的思路。

圖2. 殼層厚度可調的Pd@a-Pd-P@PtnL納米立方體

在ORR測試中，Pd@a-Pd-P@Pt2L催化劑表現出了遠高于Pt/C和傳統Pd@Pt2L的質量活性，價帶XPS測試表明，來自于内核P原子的強配體效應降低了表層Pt的d帶中心，從而降低了Pt原子對含氧物種的吸附，提升其催化活性。更重要的是，Pd@a-Pd-P@Pt2L在循環測試中表現出了超高的耐久性，在50,000次循環之後，質量活性僅衰減7.3%，遠遠優于Pt/C和Pd@Pt2L催化劑。

圖3. 不同催化劑ORR催化性能

對原子遷移能和空位形成能的計算表明，a-Pd-P非晶相的構建及Pt-P強相互界面作用的形成，極大程度地抑制了内核Pd原子的溶解和外殼Pt原子的遷移，從而保障了Pd@a-Pd-P@Pt2L在循環電催化中的結構穩定。

為進一步驗證a-Pd-P基底的優勢，研究人員将具有亞單層Pt原子殼的催化劑進行了電化學催化測試。結果表明，Pd@a-Pd-P@PtSML在酸性ORR和甲醇氧化（MOR）催化中均能表現出出色的催化穩定性。此外，通過對内核材料的形貌和尺寸進行調控，還可控制Pt殼層的晶面和整個核-殼催化劑中貴金屬的用量，從而進一步優化催化劑的質量活性。

圖4. 亞單層Pt殼催化劑的燃料電池催化性能

本工作制備了一類含非晶Pd-P夾層的Pt核-殼電催化劑。a-Pd-P夾層本身極高的耐腐蝕性和基底與Pt殼層間形成的Pt-P強界面作用，都有助于避免常規核-殼結構Pt催化劑面臨的結構不穩定性。基于這樣的優勢，即使Pt殼薄至亞單層時，催化劑依然能在電催化中保持極高的耐久性，從而得到具有潛在實用價值的高性能燃料電池催化劑。這項工作擴展了非晶納米材料的應用，并為合理設計和合成Pt基電催化劑提供了新的見解。

文章作者

該論文第一單位為西安交通大學前沿院，第一作者為賀天歐、王偉聰，前沿院金明尚教授為唯一通訊作者。

論文鍊接

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c00602

金明尚教授課題組主頁

http://gr.xjtu.edu.cn/web/jinm

西安交大科研人員

在太赫茲光照誘導的二維材料結構相變理論研究方面取得新進展

發表期刊

Advanced Science

内容摘要

近日，西安交通大學材料學院材料創新設計中心（CAID）周健教授與國内外專家合作，提出了太赫茲光照對材料熱力學性質影響的理論，給出了太赫茲光照下材料結構相變的公式。基于此，他們根據量子力學第一性原理計算研究了一系列二維材料的太赫茲光響應，讨論了這些材料的幾何/拓撲相變過程。他們以α和β相的IV-VI族二維單層鐵彈/鐵電半導體為例，系統地計算了材料中聲子和電子對太赫茲光子的響應，給出了這些材料的鐵彈/鐵電結構相變方案。研究發現，在中等強度的太赫茲線偏振光的照射下，二維鐵彈/鐵電材料鐵性方向可以發生快速扭轉。同時，他們還推導了利用非接觸式的各向異性的電子能量損失譜公式和二次諧波來高精度檢測結構的方法（圖1）。相關工作以“Terahertz Driven Phase Transition in Two-Dimensional Multiferroics”為題發表在近期出版的 npj 2D Materials and Applications 上。

圖1 a. 太赫茲光照下鐵彈/鐵電相能量去簡并；

b. 各向異性的太赫茲光響應函數；

c. 各向異性二次諧波；d. 各向異性電子能量損失譜。

此外，他們還指出太赫茲光照可以實現快速、無損地實現過渡金屬二硫化物（TMDC）單層結構在H和T’之間的相變。由于TMDC材料的H和T’相具有完全不同的電子結構，尤其是T’相是目前唯一獲得理論和實驗公認的二維拓撲絕緣體材料，因而這種拓撲相變近年來引起了人們的廣泛興趣。通過計算TMDC的H和T’的用太赫茲光響應，他們預言了光頻率、強度、偏振方向對兩種相穩定性的影響，提出了拓撲相變方案（圖2）。同時通過理論分析和分子動力學研究，指出這種方案具有産熱小、響應快、易調控等優點。該工作發表于近期出版的 Advanced Science 上（https://doi.org/10.1002/advs.202003832）。這一理論預言與MIT的Pablo Jarillo-Herrero教授和Keith Nelson教授兩個課題組最新的聯合實驗觀測結果非常一緻，從而證實了他們提出的太赫茲光照相變理論的可靠性和價值。

圖2 a. 太赫茲光照誘導MoTe2材料的拓撲相變；

b. 光照對材料吉布斯自由能和相穩定性的調控；

c. 太赫茲光響應函數。

論文鍊接

https://doi.org/10.1002/advs.202003832

西安交大科研團隊

設計出一種基于撓曲電效應的光電探測器

發表期刊

Nano Letters

内容摘要

鐵電材料具有非中心對稱的晶體結構，由此産生的自發極化可實現力、熱、電、磁、光等一系列物理參量的耦合，進而産生豐富的功能效應。而在具有中心對稱晶體結構的電介質材料中，應變梯度的存在也會打破材料的中心對稱并産生極化，該現象稱之為撓曲電效應。撓曲電效應的這一特征為柔性功能器件的設計提供了更廣泛的材料選擇。例如，外加載荷會在梯形結構的材料中引起應變梯度，由此産生的撓曲電效應可以實現力-電之間的轉換，該效應可以媲美甚至超過壓電材料中的壓電效應。通過将材料設計成緞帶或懸臂梁結構，可以感知環境中産生的微弱振動，并從中獲取能量。

此外，由于撓曲電效應正比于材料中的應變梯度，因此随着材料特征尺寸的減小和應變梯度的增加，該效應變得更為顯著。在納米尺度下，原子力尖端施加的載荷會在材料中引入很大的應變梯度，由此産生的撓曲電效應可以實現鐵電極化翻轉、帶電缺陷遷移、調控載流子輸運并産生光伏效應等。總之，撓曲電效應為納米尺度下柔性電子器件的設計提供了更多的可能。

最近，西安交通大學前沿院婁曉傑教授課題組設計了一種基于撓曲電效應的光電探測器。該光電器件具有金屬/氧化物/金屬結構，通過利用LaFeO3薄膜與LaAlO3襯底之間晶格失配的逐漸弛豫在LaFeO3薄膜中引入應變梯度，從而産生了顯著的撓曲電效應。撓曲電效應通過調控LaFeO3薄膜的能帶結構将光生載流子分離，産生的光生電流密度為0.3 mA/cm2，光生電壓為0.4 V。該光伏器件對外加光照能夠産生納秒級的時間響應，從而實現對外界光照的超快探測。

文章作者

西安交通大學為該論文的第一作者單位及通訊作者單位。西安交通大學電氣工程學院吳明博士後和青島大學姜植峥碩士生為論文共同第一作者，西安交通大學婁曉傑教授，青島大學溫峥教授和新加坡國立大學Stephen J Pennycook教授為論文通訊作者。參與本項工作的還包括香港理工大學張帆博士、Dai Jiyan教授，安徽大學宋東升教授，新加坡國立大學甯守琮博士後和西安交通大學郭夢瑤博士生。

論文鍊接

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00055

婁曉傑教授課題組主頁

http://gr.xjtu.edu.cn/web/xlou03

西安交大科研人員

在《細胞—幹細胞》發表成像領域研究成果

發表期刊

細胞—幹細胞

内容摘要

随着成像技術的發展，活體組織成像在速度、時間、分辨率、視場以及深度上均有了長足的進步，并形成了大體、器官、組織、細胞等不同層次的成像技術，如MRI、CT、OCT、超聲、雙光子、Lightsheet、光聲、電鏡等。目前活體成像技術已經廣泛應用于包括胚胎發育、腫瘤、組織再生等多個領域，逐步成為生物醫學領域重要的研究方法之一。近年來，分子和組織标記技術的進步，使研究組織的異質性和可塑性成為可能，并取得了一系列重要進展。

西安交大二附院小兒外科黃強與杜克大學沈西淩教授合作，以“活體組織成像的時空進展”（The Frontier of Live Tissue Imaging across Space and Time）為題在《細胞—幹細胞》（Cell Stem Cell）雜志綜述了活體成像領域的主要研究技術和最新進展，詳細介紹了各種成像方法的優缺點、适用範圍，以及在全身各個器官系統、類器官等領域的應用，特别是在幹細胞研究領域，同時介紹了不同的标記技術，為不同領域的研究者提供了技術選擇手冊。