登上《Nanoscale》封面！武科大研究迈出一大步！

武汉科技大学

2021-07-15 18:30 浏览量: 3217

当你品尝一颗颗黑莓时，看着这晶莹透亮的黑莓，可否想到这样形状的小小的纳米颗粒，能够在化学反应中起到重要的作用？

近日，武汉科技大学梁峰教授课题组发展了一系列“类黑莓”多金属纳米颗粒的可控制备方法，这些纳米颗粒表现出优异的电催化乙醇氧化和催化有机染料分子降解的性能。

相关研究成果作为封面论文在一区杂志《Nanoscale》发表，在《化学通迅》“前沿”栏目推介。论文的第一作者为武汉科技大学讲师马涛和硕士研究生梁茵茵。

Nanoscale杂志封面

“类黑莓”钯金铜三金属纳米颗粒

催化乙醇氧化

直接乙醇燃料电池(DEFCs)作为一种极具发展前景的能量转换装置，因其符合绿色化学的发展需求而引起了人们的广泛关注。燃料电池阳极发生乙醇氧化反应(EOR)，通常在酸性介质中以铂(Pt)基材料作为催化剂。而在碱性环境中Pt催化剂活性低、易受CO等中间体的毒化，阻碍了EOR的进一步发展和DEFCs的商业化应用。因此，开发出在碱性环境中，更高效、稳定地催化乙醇氧化的材料是亟待解决的问题。

化学与化工学院梁峰教授长期致力于各向异性金属纳米颗粒的可控制备及其超分子复合材料的开发，并将其应用于催化，肿瘤光热诊疗，材料自组装及纳米传感器件等领域。

梁峰教授课题组研究方向

梁峰教授课题组通过“一锅法”在常温下制备了组分和形貌可控的钯金铜三金属纳米颗粒(PdAuCu NPs)，并探究了其元素组成和形貌结构对电催化乙醇氧化性能的影响。

以常见的聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和L-抗坏血酸(AA)分别作为表面活性剂和还原剂，在常温下还原得到类黑莓状的纳米颗粒。通过控制Pd金属盐前驱溶液含量实现了纳米颗粒组分和形貌的调控，PdAuCu NPs中的Pd含量随着前驱液的投入量的增大而增加，其形貌结构也从合金结构转变为核-岛结构。该方法操作简单，条件温和，组成和形貌可控，为构筑不同形貌的多金属纳米颗粒提供便捷有效的策略。

控制Pd前驱液用量制备

不同形貌和Pd含量的PdAuCu NPs

在论文中详细讨论了“类黑莓”PdAuCu NPs的元素组成和Pd含量对催化乙醇氧化性能的影响。通过对比三金属纳米颗粒(PdAuCu NPs-1)和双金属纳米颗粒(PdAu NPs、PdCu NPs和AuCu NPs)的EOR性能，同时以商业钯碳催化剂(Pd/C)作为参照。结果表明， PdAuCu NPs-1的催化活性远高于相应的二元金属催化剂，且比商业Pd/C催化剂提升了5倍；同时，二元金属纳米催化剂PdAu NPs的催化活性比单金属纳米催化剂Pd/C高2.3倍。上述结果说明合理设计催化剂的组分能有效提升催化EOR性能。

PdAuCu NPs三金属纳米颗粒

与双金属及商业Pd/C催化剂性能比较

Pd作为催化EOR的活性位点，梁峰教授课题组设计一系列不同Pd含量的PdAuCu NPs，探究了Pd含量对EOR性能的影响。电化学研究表明，随着Pd含量的增加，催化剂的EOR活性呈现先增加后减小的“火山型”变化趋势，Pd含量为2.5%(即PdAuCu NPs-0.5)时为最优值，EOR的催化活性高达到23000mA mg·

PdAuCu NPs 催化EOR及稳定性、阻抗

动力学和CO抗毒性等性能检测

另外，对PdAuCu NPs进行稳定性、动力学、阻抗及CO抗毒性测试，PdAuCu NFs-0.5均表现处最好的性能。这项工作对设计高效的直接乙醇燃料电池阳极催化剂具有重要的指导意义。上述工作以 Pd 为催化活性位点，通过引入亲氧金属 Au(Cu)形成二(三)元金属纳米催化剂，促使催化剂在较低电位下吸附大量OH-，并促进乙醇氧化中间体的深度氧化，提高了催化剂的抗中毒能力，同时充分发挥金属间的协同作用，提升了催化剂的活性、耐久性。